分子动力学模拟无定形二氧化硅的结构和表面 －50－ 科 技 论 坛 分子动力学模拟无定形二氧化硅的结构和表面 岳晓鹏 赵海萍 李彦恒 (河北工程大学 分析测试中心，河北 邯郸 056038) 多孔无定形二氧化硅因其拥有非常良好的热、 化学稳定性，在吸附，分离，催化等领域被广泛 应用和研究，另外，它以其优异的物理化学性能 也被大范围的应用于集成电路，微电子，光学纤维， 化学传感器等领域。因此对无定形二氧化硅的 结构和表面性质的研究尤为重要。计算机模拟 可以从原子和分子尺度上理解这些表面结构性 质和机理。在本文的研究中，采用 BMH (Born- Mayer...
测试中心，河北 邯郸 056038) 多孔无定形二氧化硅因其具有良好的热、 化学稳定性，在吸附，分离，催化等领域被广泛 应用和研究，另外，它以其优异的物理化学性能 也被大范围的应用于集成电路，微电子，光学纤维， 化学传感器等领域。因此对无定形二氧化硅的 结构和表面性质的研究特别的重要。计算机模拟 可以从原子和分子尺度上理解这些表面结构性 质和机理。在本文的研究中，采用 BMH (Born- Mayer- Huggins)势能模型 [1]，分子动力学 模拟熔融 - 淬火的
得到无定形二氧化硅的 骨架结构。然后，我们比较了直接切割得到的无 定形二氧化硅表面，和对表明上进行升温柔性化 得到的无定形二氧化硅表面的性质。 1 模型和方法 1.1模型描述 无定形二氧化硅的初始构型包含 1200个 氧原子和 600个 Si原子，任意排列在一个边长 为 30.1 的立方盒子里，其密度为 2.2g/cm3，该 密度与无定形 SiO2实验测得的密度相当。原子 间的相互作用采用 Born- Mayer- Huggins[1]势能 来描述。 （1） 其中，Aij和ρ分别为短程相互作用参数； Zi，Zi是指点位偏移电荷；βij代表长程相互作 用参数。这些参数列于表 1中。模拟采用周期性 边界条件（PBC），5.5 的球形截断半径。 表 1 二氧化硅原子的电量和 Born-Mayer-Hug－ gins势能参数 1.2模拟方法 采用正则系综（NVE）和微正则系综（NVT） 的分子动力学模拟方法，模拟熔融 - 淬火[2]方法 降温。模拟体系首先在 8000K 下，进行 (20psNVT+8psNVE)分子动力学模拟，使固体完 全熔化；然后逐渐降温经过一系列退火过程 （6000K- 4000K- 2000K- 1000K- 300K）得到室温 下（300K）低能量的无定形二氧化硅骨架结构。 在 300K下再进行 20ps的 NVT，并统计得到无 定形二氧化硅的径向分布函数和角度分布。 在模拟池 z- 方向的中间切割无定形二氧 化硅
得到破裂的无定形二氧化硅表面。在 切割的二氧化硅中插入一个 50 的真空层，以 消除上下表面的相互作用，接着进行升温柔性 化操作：首先采用 MD 模拟技术（20ps NVT+8psNVE）在 2000 K进行柔性化模拟，然 后逐步（1000K- 800K- 500K- 300K）冷却至室温 300K得到柔性化的无定形二氧化硅表面。 2 结果和讨论 2.1无定形二氧化硅骨架结构图 采用分子动力学模拟，得到一个边长为 30.1 的无定形二氧化硅立方形模拟晶胞。经 过熔融 - 淬火方法得到的无定形二氧化硅骨架 结构如图 1所示。红色代表氧原子，黄色代表四 面体。 图 1 无定形 SiO2的骨架结构图， 红的代表氧原子，黄色代表硅氧四面体 2.2径向分布函数 对得到的无定形二氧化硅在室温 300K下 再进行 20ps的 NVT分子动力学模拟，并统计 得到它的径向分布函数，如图 2所示。我们的统 计结果与实验[3]测得的结果一致，说明我们的模 拟结果是可靠的。图中 gSiO(r)在 1.6 处出现一 个突出的峰，这个距离对应于 Si- O键的键长。 图 2 300k下无定形二氧化硅得到的各原子间 径向分布函数 2.3角度分布 图 3给出了 O- Si- O的键角分布情况。在 图 3中宏观的无定形二氧化硅的 O- Si- O键角 分布在 109°附近出现最高峰，并且在峰的两 侧呈现对称分布。 图 3 O-Si-O的键角分布 2.4无定形二氧化硅表面 直接破裂得到的无定形二氧化硅表面如 图 4（a）和 4（b）。其表面非桥氧（NBO）浓度为 3.31个 /nm2。对破裂表明上进行升温柔性化得到 表面如图 4（c）和 4（d），其表面 NBO 浓度为 0.99个 /nm2。另外表面还存在一些不饱和硅、二 元环、三元环等缺陷，其表面真实的羟基化 （Si- OH）浓度比 NBO浓度要大一些。 无定形二氧化硅表面的性质与热处理的 方法和过程有关，实验研究给出了在不同条件 下得到的不同性质的表面。对于水热合成方法 得到的无定形二氧化硅表面的羟基（Si- OH）浓 度一般在 4- 7个 /nm2之间。这与直接破裂得到 的亲水性表面可以比较。实验干氧氧化方法得 到的无定形二氧化硅表面羟基化浓度（2.6个 /nm2）。在本文的模拟中因为表面柔性化温度高 于硅玻璃的转换温度得到的非桥氧浓度与实验 中干氧氧化得到憎水的表面相当。 (a), (b) 直接破裂表面；(c), (d) 升温柔性化表 面。绿色代表 Si，红色代表桥 O，白色代表非桥 氧（NBO） 图 4 无定形二氧化硅表面构型图 3 结论 采用微正则系综(NVE)和正则系综(NVT) 的分子动力学模拟，熔融 - 淬火的方法得到了 无定形二氧化硅结构。计算得到的不同原子的 径向分布函数和取向分布和文献一致，说明得 到的无定形二氧化硅结构符合常理。对该结构直接 切割得到无定形二氧化硅表面，接近实验中水 热合成法得到的亲水的无定形二氧化硅表面； 采用分子动力学模拟对表明上进行升温柔性化得 到的无定形二氧化硅表面，接近于真实实验干 氧氧化得到憎水的表面无定形二氧化硅表面。 参考文献 [1]Rosenthal, A. B.; Garofalini, S. H. J. Am. Cream. Soc. 1987, 70, 821. [2]Webb, E. B.; Garofalini, S. H. J. Non-Cryst. Solids. 1998, 226, 47. [3]Mozzi, R. L.; Warren, B. E. J. Appl. Cryst. 1969, 2, 164. 作者简介：岳晓鹏（1981~），女，河北邯郸 人，硕士研究生毕业，从事化学工程的教学与研 究。 摘 要：采用分子动力学模拟（MD）方法研究了无定形二氧化硅的结构和表面性质。模拟过程首先采用熔融-淬火的办法来进行，模拟得到的无定 形二氧化硅的径向分布函数以及取向分布与文献是一致的。比较了直接破裂该结构得到无定形二氧化硅表面和采用分子动力学模拟对表明上进行高 温柔性化得到的无定形二氧化硅表面间的区别。根据结果得出，直接切割得到无定形二氧化硅表面，接近实验中水热合成法得到的亲水的无定形二氧化 硅表面；采用动力学模拟对表明上进行高温柔性化得到的无定形二氧化硅表面，接近于真实实验干氧氧化得到憎水的无定形二氧化硅表面。 关键词：分子动力学模拟；无定形二氧化硅；无定形二氧化硅结构；无定形二氧化硅表面
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